Legrand lauloi 1950-luvulla yhtyeissä Les Blue Stars ja Double Six of Paris. Hän oli Swingle Singersin alkuperäinen soolosopraano, ja hän lauloi Madame Emeryn laulut elokuvassa Cherbourgin sateenvarjot, jonka musiikin on säveltänyt hänen veljensä Michel Legrand. Elokuvassa Rochefortin tytöt hän lauloi Judithin laulajamat laulut. Hän on tehnyt ranskankielisen dubbauksen nimiroolille elokuvassa film Maija Poppanen (1964).
Legrand lauloi sopraanoa kappaleessa "Fires (Which Burn Brightly)" Procol Harumin vuonna 1973 ilmestyneellä albumilla Grand Hotel.