Keelingiä motivoi ruotsalaisen Svante Arrheniuksen esittämä ajatus, että ilmakehän hiilidioksidipitoisuus voisi nousta fossiilisten polttoaineiden polttamisen takia ja että se voisi vaikuttaa maapallon ilmastoon. 1950-luvulla ajatus oli kiistanalainen osittain sen takia, että oli epäselvää, kuinka suuri osa hiilidioksidipäästöistä imeytyy meriveteen. Muutaman vuoden mittausten jälkeen Keeling pystyi todistamaan, että Arrheniuksen teoria oli oikea ja ilmakehän hiilidioksidipitoisuus kasvaa.[3] Hän mittasi myöhemmin hiilidioksidin määrää myös valtamerissä ja laati malleja hiilen kierrosta maapallolla.[4]
