Orffin varhaisista vaiheista on vain vähän tietoa, sillä säveltäjä ei juuri puhunut julkisesti menneisyydestään, mutta hänen natsiyhteyksistään on keskusteltu paljon vuosikymmenien kuluessa.[1] Säveltäjän esitetyin teos Carmina Burana valmistui vuonna 1937. Se on kantaatti, jonka pohjana toimivat useat keskiajalla kirjoitetut laulut ja runot. Carmina Buranan lisäksi Orff sävelsi muun muassa oopperoita, joista mainittakoon Der Mond (Kuu, 1939), Die Kluge (Kuningas ja viisas neitsyt, 1943), Antigonae (1949) ja Astutuli (1953), sekä Carmina Buranan tapaiset näyttämöteokset Catulli carmina (1943) ja Trionfo di Afrodite (1953). Orff yhdisti teoksensa Carmina Burana, Catulli carmina ja Trionfo di afrodite trilogiaksi Trionfi. Orffin teoksissa on keskeistä musiikin ja liikunnallisten elementtien yhdistäminen jatkuvien toistojen aikaansaaman maagisen tehon ohella. Rytmin korostamisessa Orff jatkoi Igor Stravinskyn tyyliä.[2]
Orff kehitti suuren määrän lyömäsoittimia. Hänen huomattavin musiikkipedagoginen teoksensa on Orff-Schulwerk: Musik für Kinder (1930–1935, tekijän uusima 1950–1954).[2]