Wontergem herrian jaioa, Buysse 1914an pasa zen profesionaletara, urte honetan Frantziako Tourrean lehen aldiz parte hartu zuelarik, amaitzerik lortu ez zuen arren. Lehen Mundu Gerraren ondoren 1919ko edizioan parte hartu zuen, eta, oraingoan ere, ez zuen amaitzerik lortu. Hurrengo urtean, 1920an, hirugarren amaitu zuen Paris-Roubaix klasikoa, eta 1923an amaitu zuen bere lehen Tourra, 8. amaituz. 1924 eta 1925eko edizioetan, partehartze nabarmena izan zuen, hurrenez hurren hirugarren eta bigarren postuan amaituz.
Buyssek 1926ko edizioa irabazi zuen, historiako luzeena izan zena, 5745 kilometroko ibilbidearekin, 17 etapatan banatuta. Buyssek lidertza 10. etapan lortu zuen, ekaitz gogor baten pean FrantziakoPirinioetan jo zuen eraso baten ondoren, eta itzulia amaitu arte mantendu zuen.
Orotara, 5 etapa garaipen lortu zituen Tourrean: 1923ko edizioan bat,1925ekoan bi eta 1926koan beste bi.
