Entre el 16 de marzo de 1520 y el noviembre de 1525 fue elegido por el Senado de la República de Venecia como embajador en la corte de Carlos I. Los despachos diplomáticos que Contarini envió durante este tiempo se conservan en la Biblioteca Marciana de Venecia, entre los cuales se encuentra una de las copias de la carta de Elcano.[1]
De enero a octubre de 1528 realizó una embajada de la Serenísima ante el papa Clemente VII, que se había refugiado en Orvieto tras el saco de Roma.[2] Se cuenta que en torno a la cuestión, discutida con el Papa, de los derechos pontificios sobre Cervia y Rávena contestó: "Santísimo Padre, como nos pusiésemos a dilucidar los derechos sobre los estados mediante la averiguación de sus orígenes, no encontraríamos hoy ni un solo príncipe legítimo". En 1535 fue nombrado cardenal por Pablo III. En 1541 fue enviado como legado pontificio a la Dieta de Ratisbona, donde se esforzó en aproximar las posturas de católicos y protestantes, sin éxito. Se le atribuye la definición del principio sola fide, con lo que, a pesar de su posición católica, habría contribuido involuntariamente a la propagación del protestantismo.[3]
Entre sus publicaciones está el tratado De immortalitate animas, contra Pietro Pomponazzi, de quien había sido discípulo.
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