Fue arcediano de la catedral de Sevilla, canónigo de la de Toledo (1564) y arcediano de Guadalajara (1566). En 1585 Felipe II le nombró Limosnero Real, capellán mayor y preceptor de su hijo el príncipe Felipe.
Ocupó el rango de Gobernador eclesiástico de la archidiócesis de Toledo durante la ausencia del arzobispo Alberto de Austria, y quedó como su sucesor cuando este renunció a la sede (16 de agosto de 1598), pero murió al año siguiente antes de tomar posesión.[1]
Desde 1598 fue también miembro del Consejo de Estado.[2]
Falleció en Alcalá de Henares, el 22 de febrero de 1599, a los 65 años de edad.
Dejó escrita una obra de temática histórico eclesiástica: Collectio Conciliorum Hispaniae, una recopilación de todos los concilios celebrados en España, impresa en Madrid en 1593.[3][4]
Defendió que era una superstición la venida del Apóstol Santiago a España, su predicación y su enterramiento en Compostela.[5]
Fernández Pomar JM. La biblioteca del arzobispo don García de Loaisa Girón: revisión de las listas de manuscritos. Archivos Leoneses: revista de estudios y documentación de los Reinos Hispano-Occidentales. 1978; 64:215-72.