C. S. Rolls en Londono naskiĝis kiel filo de John Rolls, 1-a Barono Llangattock. Li studis en la kolegioj Eton College kaj Trinity College en Kembriĝo kaj ekde la junaĝo interesiĝis pri motoroj. En 1904 li decidis kune kun Frederick Henry Royce fondi la aŭtomobilproduktan firmaon Rolls-Royce. Rolls respondecis pri la entreprena aspekto de la firmao, kaj Royce pri la teknika.
Charles Rolls estis pioniro de aviado, kaj estis la dua persono kiu en Britio ricevis aviadan licencon. Kiel unua homo li en 1910 dufoje en aviadilo supervojis la Manikan Markolon. Samjare li mortis en aviada akcidento super la urbo Bournemouth, kiam forrompiĝis la malantaŭa parto de la aviadilo konstruita de la fratoj Wright. Li estis la unua brito kiu mortis en aviada akcidento, sed tutmonde ekde la unua mortiga aviada averio estis la deka aviade mortinta piloto.
