1960, im Alter von 20 Jahren, begann Storaro als Kameraassistent, und stieg im Lauf von nur einem Jahr zum Kameraoperator auf. Storaro verbrachte viel Zeit damit, Gemälde zu studieren, dies kam ihm bei seiner Arbeit zugute. 1962 debütierte Storaro als Chefkameramann am SandalenfilmDie Normannen.
Ende der 1970er Jahre wurde auch Hollywood, speziell die Regisseure Bernardo Bertolucci und Francis Ford Coppola auf ihn aufmerksam, für die Storaro zahlreiche Filme betreute. 1980 wurde er für Apocalypse Now mit seinem ersten Academy Award ausgezeichnet. Zwei weitere Oscars und eine Nominierung sollten folgen.
Gleichzeitig fungiert Storaro als Jurymitglied bei zahlreichen Filmfestivals, darunter Cannes und Venedig.