Toini Gustafsson, die für den IFK Likenäs und den Skellefteå SK startete, hatte ihren ersten internationalen Erfolg im Jahr 1960 beim Holmenkollen Skifestival. Dort gewann sie erstmals den 10-km-Lauf. Zwei Jahre später holte sie bei den Nordischen Skiweltmeisterschaften 1962 in Zakopane die Silbermedaille mit der Staffel. Im folgenden Jahr wurde sie bei den Svenska Skidspelen Zweite über 10 km.[1] Bei den Olympischen Winterspielen 1964 in Innsbruck gewann sie die Silbermedaille mit der Staffel. Zudem errang sie den achten Platz über 10 km und den sechsten Platz über 5 km. Im selben Jahr kam sie bei den Lahti Ski Games und bei den Svenska Skidspelen jeweils auf den dritten Platz im 10-km-Lauf.[1][2] Bei den Nordischen Skiweltmeisterschaften 1966 in Oslo gewann sie über 10 km und mit der Staffel jeweils die Bronzemedaille. Des Weiteren wurde sie Sechste über 5 km. Im selben Jahr siegte sie erstmals im 10-km-Lauf bei den Svenska Skidspelen.[1] Im folgenden Jahr wiederholte sie diesen Erfolg und gewann zudem den 10-km-Lauf beim Holmenkollen Skifestival. Bei den Lahti Ski Games im Februar 1967 kam sie auf den dritten Platz über 10 km.[3] Bei den Olympischen Winterspielen 1968 in Grenoble wurde sie sowohl über 5 km als auch über 10 km Olympiasiegerin. Mit der schwedischen Staffel gewann sie bei diesen Spielen die Silbermedaille. Außerdem gewann sie im Jahr 1968 zum dritten Mal den 10-km-Lauf beim Holmenkollen Skifestival und erstmals den 10-km-Lauf bei den Lahti Ski Games.[4] und errang bei den Svenska Skidspelen den zweiten Platz.[1]
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