Die Entwicklung des Kurbetriebs in Bad Harzburg seit der Mitte des 19. Jahrhunderts führte katholische Kurgäste an den Ort und hatte auch die Ansiedlung katholischer Beschäftigter zur Folge. Da die nächsten katholischen Kirchen in Vienenburg und Goslar waren, entstand der Wunsch nach einer eigenen Kirche. 1876 kaufte die neugegründete Gemeinde das Haus Breite Straße 110 in Schlewecke. Dort wurde am 21. Januar 1877 die erste Heilige Messe gefeiert. Im selben Jahr beginnen die Kirchenbücher.[1] 1879 wurde das Kirchbaugrundstück erworben. Am 12. oder 19. Dezember 1880 erfolgte die Benediktion der neuerbauten Kirche. Ihr Patrozinium erinnert an Papst Gregor VII., einen Zeitgenossen Kaiser Heinrichs IV. Dieser, der Erbauer der nahegelegenen Harzburg, hatte 1077 vor Gregor VII. in Canossa Kirchenbuße getan. Im Bismarckschen Kulturkampf war das Patrozinium damit ein katholisches Gegenstück zur wilhelminisch-protestantischen Canossasäule bei der Harzburgruine.
Ab 1934 war Christoph Hackethal Pfarrer an der Kirche. Als im Krieg polnische und französische Zwangsarbeiter auch nach Bündheim kamen, missachtete er deren vorgeschriebene Absonderung und äußerte sich privat und im Gottesdienst negativ über den Krieg und das Regime. Am 18. April 1941 wurde er in Bündheim von der Gestapo verhaftet und starb im Jahr darauf in Dachau an den Folgen der Misshandlungen im KZ. Heute erinnern in Bündheim eine nach ihm benannte Straße sowie ein Gedenkort in der Kirche an ihn.
Nachdem sich in Folge des Zweiten Weltkriegs katholische Flüchtlinge und Heimatvertriebene auch im Raum Bad Harzburg niedergelassen hatten, wurde 1956 oder 1961 die Kirchengemeinde Bündheim eingerichtet und am 1. Oktober 1965 zur Pfarrei erhoben.
Seit dem 1. Juli 2007 gehört die Kirche zur Pfarrei Liebfrauen, die Pfarrgemeinde St. Gregor VII. wurde zu diesem Zeitpunkt aufgelöst.[2] Ebenfalls seit dem 1. Juli 2007 gehört die Kirche zum damals neu errichteten Dekanat Goslar–Salzgitter. Zuvor gehörte sie zum Dekanat Goslar, welches zu diesem Zeitpunkt aufgelöst wurde.[3]
Helge Burggrabe u. a.: Heilige Räume – Bad Harzburgs Kirchen und Kapellen. Bad Harzburg 2013
Maria Kapp: Die katholische Kirche St. Gregor VII. in Bad Harzburg-Bündheim. In: Harz-Zeitschrift. 52./53. Jg. der Zeitschrift des Harz-Vereins für Geschichte und Altertumskunde, 2000/2001. Lukas Verlag für Kunst- und Geistesgeschichte, Berlin 2002, ISBN 3-931836-81-9, ISSN0073-0882, S. 241–252.
Festschrift 75 Jahre St.-Gregor-Kirche Bündheim-Bad Harzburg 1876–1951. Bad Harzburg 1951.
Hans-Hermann Wedekind: Die Kirche St. Gregor in Bündheim wird 125 Jahre alt. In: Uhlenklippen Spiegel. Informationen des Harzburger Geschichtsvereins e.V. (HAGV), Heft 75, September 2005, S. 59.
Willi Stoffers: Bistum Hildesheim heute. Hildesheim 1987, ISBN 3-87065-418-X, S. 110–111.