Nach seiner Priesterweihe ging Barnett mit seiner Ehefrau Henrietta ins Londoner Eastend, in dem schreckliche Wohnverhältnisse herrschten. Dort gründete er 1884 die Universitätsniederlassung Toynbee Hall. Dadurch kamen Gebildete aus höheren Schichten in direkten Kontakt zur armen Bevölkerung. Barnett folgte dem Grundgedanken, dass die Ursachen von Armut und sozialer Ungerechtigkeit nur gemeinsam mit den Betroffenen bekämpft werden können. Toynbee Hall war der Ausgangspunkt der internationalen Settlement-Bewegung. Die amerikanische Sozialreformerin Jane Addams übernahm bald darauf dieses Konzept und initiierte das Hull House in Chicago.