Von 2000 bis 2003 war Marcos José dos Santos zunächst als Verantwortlicher für die Berufungspastoral im Erzbistum Londrina tätig. 2001 wurde er zusätzlich Pfarrvikar der PfarreiSagrados Corações in Londrina und 2002 Regens des propädeutischenPriesterseminarSão José.[1] 2003 wurde Marcos José dos Santos für weiterführende Studien nach Rom entsandt, wo er an der Päpstlichen Universität Gregoriana einen Kurs für Ausbilder an Priesterseminaren absolvierte[2] und 2005 ein Lizenziat im Fach Spiritualität erwarb. Nach der Rückkehr in seine Heimat wirkte er 2006 kurzzeitig als Spiritual am Priesterseminar Paulo VI in Londrina und 2007 abermals als Regens des propädeutischen Priesterseminars São José, bevor er 2008 Koordinator für die Neuevangelisierung im Erzbistum Londrina und Mitglied des Priesterrats wurde. Von 2014 bis 2016 war er Pfarrer der Pfarrei São João Paulo II in Londrina. Anschließend fungierte Marcos José dos Santos als Generalvikar des Erzbistums Londrina. Ab 2017 war er Pfarrer der Pfarrei Nossa Senhora das Graças in Centenário do Sul. Daneben gehörte er ab 2015 dem Konsultorenkollegium und erneut dem Priesterrat an.[1]
