Der gebürtige Brite stand erstmals 1904 in London auf einer Theaterbühne. 1915 übersiedelte er in die USA, wo er in den folgenden Jahren zu einem vielbeschäftigten Broadway-Darsteller wurde. Daneben spielte er auch schon in etlichen Stummfilmen mit. Sein erster Tonfilm war 1932 der Mysterykrimi The Silent Witness. Bekannt wurde Lionel Atwill im selben Jahr durch die Titelrolle in Doctor X, einer Mischung aus Kriminalfilm und Horrorfilm. Atwill spielte den unheimlichen Leiter eines Forschungsinstituts so überzeugend, dass er zeitlebens von den Filmstudios bevorzugt als verrückter Wissenschaftler in Horrorfilmen besetzt wurde. (In der Quasi-Fortsetzung Das zweite Leben des Dr. X von 1939 übernahm allerdings Humphrey Bogart an Atwills Stelle die Rolle des Dr. Xavier.)
Anschließend verkörperte Lionel Atwill die Hauptrolle in Das Geheimnis des Wachsfigurenkabinetts. In diesem Horrorfilm spielte Atwill als exzentrischer Künstler Ivan Igor eine seiner besten Rollen. Ebenso bemerkenswert ist seine Darstellung eines mörderischen Zoodirektors in dem Pre-Code-Horrorfilm Murders in the Zoo im selben Jahr (1933).
Eine der Paraderollen von Lionel Atwill war der Mad Scientist – wie etwa in The Vampire Bat (1933), oder auch in Man Made Monster (1941) von George Waggner, der zugleich das Horrorfilm-Debüt von Lon Chaney jr. (in der Rolle der Kreatur) darstellt. Später sah man ihn noch in der Titelrolle von The Mad Doctor of Market Street (1942) sowie als schurkischen Wissenschaftler Dr. Maldor in der ersten Realverfilmung von MarvelsCaptain America (1944).
Lionel Atwill trat aber nicht nur in Horrorfilmen auf. In einer Verfilmung des Sherlock-Holmes-Romans Der Hund von Baskerville aus dem Jahr 1939 spielte er die Rolle des Dr. Mortimer. Einige Jahre später trat er in dem Film Die Geheimwaffe in der Rolle des Professor Moriarty, Sherlock Holmes’ Todfeind auf. Der Schauspieler Basil Rathbone spielte in beiden Filmen die Rolle des Sherlock Holmes und Nigel Bruce die Rolle des Dr. Watson. Auch in den Krimi-Reihen um Charlie Chan und Mr. Moto trat Atwill mehrere Male in Erscheinung.
Als man Lionel Atwill Anfang der 1940er Jahre beschuldigte, auf einer Party in seinem Haus Pornofilme vorgeführt und eine Minderjährige verführt zu haben, bedeutete dies eine schwere Krise in seiner Karriere. Er erhielt anschließend nur noch Nebenrollen in B-Horrorfilmen. Bei einem seiner letzten Filme, der Gruselkomödie Genius at Work, arbeitete er noch einmal mit Bela Lugosi zusammen, an dessen Seite er zuvor schon in sechs anderen Filmen zu sehen gewesen war: 1935 in Das Zeichen des Vampirs, 1939 in The Gorilla, 1942 in Night Monster, und der neben Atwill in Son of Frankenstein sowie in Frankenstein kehrt wieder Ygor, den buckligen Freund des Monsters, und in Frankenstein Meets the Wolf Man das Monster gespielt hatte.
Atwill war viermal verheiratet. Sein erster Sohn war Flugoffizier und fiel 1941 im Zweiten Weltkrieg. Nur sechs Monate vor seinem Tod wurde Atwill dann noch ein zweites Mal Vater eines Sohnes. Während der Dreharbeiten zu dem Serial Lost City of the Jungle starb Lionel Atwill 61-jährig am 22. April 1946 an einer durch Bronchialkrebs verursachten Lungenentzündung.
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