Gerd Anthoff, der im Münchner Westend aufwuchs, kam über eine Tante, die als Garderobenfrau am Residenztheater arbeitete, schon früh mit dem Theater in Berührung. Bereits als Jugendlicher nahm er Schauspielunterricht; mit 18 erhielt er von 1964 bis 1967 vom Bayerischen Rundfunk ein Stipendium, mit dem Schauspieler mit bairischem Dialekt gefördert werden. In dieser Zeit lernte Anthoff unter anderem bei Peter Rieckmann, Fritz Straßner und Gustl Bayrhammer.
Ab 1987 trat Anthoff auch im Fernsehen auf, so in der Serie Der Alte (Wie das Leben so spielt), oder 1989, als er die Titelrolle in der Joseph-Filser-Reihe des Bayerischen Fernsehens erhielt. Seither wirkte er u. a. in den BR-Serien Löwengrube als Kriminaloberinspektor Deinlein, Die Hausmeisterin und Café Meineid mit. Deutschlandweit bekannt wurde er spätestens in der Rolle des umtriebigen Unternehmers Toni Rambold in der Sat.1-Serie Der Bulle von Tölz. In der Fernsehserie Unter Verdacht spielte er in 30 Folgen von 2002 bis 2019 als Dr. Claus Reiter den gerissenen und korrupten Leiter der Abteilung für die Untersuchung interner Delikte. Er verkörperte häufig hemdsärmelige Unternehmer oder Behördenleiter, die mit betont jovialem Auftreten ihre krummen Geschäfte und Intrigen zu überspielen versuchen. 1995 erhielt er den Bayerischen Fernsehpreis für Über Kreuz und 2003 den Adolf-Grimme-Preis für die Auftaktfolge der Reihe Unter Verdacht: Verdecktes Spiel.
