Chloé Valentini begann das Handballspielen in ihrer Geburtsstadt bei CA Morteau HB. Im Jahr 2011 wechselte sie zu ESBF.[3] Zur Saison 2013/14 rückte sie in den Kader der Erstligamannschaft von ESBF.[4] 2014 stieg sie mit ESBF in die zweithöchste französische Spielklasse ab, jedoch gelang der Mannschaft im darauffolgenden Jahr der sofortige Wiederaufstieg in die Division 1.[5] Im Jahr 2017 unterschrieb sie ihren ersten Profivertrag.[6] In den folgenden Spielzeiten konnte sie sich mehrfach mit ESBF für den Europapokal qualifizieren. Zur Saison 2021/22 wechselte Valentini zum Ligakonkurrenten Metz Handball.[7] Mit Metz gewann sie 2022, 2023 und 2024 die französische Meisterschaft sowie 2022, 2023 und 2024 den französischen Pokal.
Valentini bestritt am 25. September 2019 ihr Debüt für die französische A-Nationalmannschaft gegen die Türkei.[10][11] Noch im selben Jahr nahm sie an der Weltmeisterschaft teil, die Frankreich auf dem 13. Platz beendete. Valentini erzielte im Turnierverlauf insgesamt 14 Treffer.[12] Im darauffolgenden Jahr gewann sie mit Frankreich die Silbermedaille bei der Europameisterschaft.[13][14] Mit der französischen Auswahl gewann sie die Goldmedaille bei den Olympischen Spielen in Tokio.[15] Valentini erzielte im Turnierverlauf insgesamt 16 Treffer.[16] Im selben Jahr gewann sie bei der Weltmeisterschaft die Silbermedaille.[17] Mit Frankreich gewann sie die Weltmeisterschaft 2023.[18] Zusätzlich wurde sie in das All-Star-Team des Turniers gewählt.[19] Bei den Olympischen Spielen in Paris gewann sie die Silbermedaille.[20]
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