I 1892 døde begge Mary Kingsleys forældre, som hun havde passet hus for indtil da. Hendes far havde selv været opdagelsesrejsende, og trods advarsler om at hun aldrig ville vende tilbage derfra tog Mary på sin første opdagelsesrejse til Vestafrika året efter forældrenes død.[1] To år senere tog hun på sin anden rejse. Hun bevægede sig gerne gennem junglen og boede hos kannibaler undervejs. Modsat meget af sin samtid så hun ikke det afrikanske folk som underudviklede mennesker; faktisk skrev hun i en af sine rejsebøger, at "den sorte mand er ikke mere en underudviklet hvid mand, end en kanin er en underudviklet hare." Hun prøvede heller ikke at udføre missionærarbejde, og var modstander af den britiske indflydelse på den afrikanske kultur.[1]
I 1897 debuterede hun med Travels in West Africa (Rejser i Vestafrika) og i 1899 efterfulgtes den af West African Studies (Vestafrikanske studier).
