Roedd 35 o ddisgyblion yn yr ysgol yn 2005, daeth 60% o gartrefi lle roedd Cymraeg yn brif iaith ond disgwyliwyd i'r holl ddisgyblion siarad yr iaith yn rhugl erbyn cyrraedd Cyfnod Allweddol 2.[2]
Yn 2009 cyhoeddwyd cau'r ysgol oherwydd i'r nifer o ddisgyblion ddisgyn o dan 20.[3]
Er gwaethaf ymdrechion pobl leol i'w hachub[4], caewyd Ysgol Gynradd Llanddeusant ym mis Gorffennaf 2011 ar ôl gwasanaethu'r pentref am 160 mlynedd. Ar yr 2il o Hydref 2013, rhoddodd Pwyllgor Cynllunio Cyngor Ynys Môn ganiatâd i'r Cyngor ddymchwel adeilad yr ysgol a chodi 8 o dai ar y safle.