След смъртта на баща си през 918 година Арнулф наследява Графство Фландрия, а по-малкият му брат Адалолф става негов васал като граф на Булон.
В началото на своето управление Арнулф застава на страната на каролингския крал Карл Прости в конфликта с претендента Робер I и взема участие в битката при Соасон през 923 година. Малко по-късно преминава на другата страна и подкрепя Раул срещу нормандския херцог Ролон, съюзник на Карл Прости.
Арнулф продължава политиката на баща си за постепенно териториално разширение на югозапад. През 931 година той завзема замъка Мортан, а през 932 година – Атрехт. След смъртта на брат си Адалолф през 933 година той установява контрол и над неговите владения. През 934 година се помирява с графовете на Вермандоа и се жени за Адел, дъщерята на граф Ербер II.
Като съюзник на парижкия граф Юг Велики и бъдещия император Ото I срещу крал Луи Отвъдморски Арнулф успява да отнеме Монтрьой от законния му граф Ерлюен, но той скоро си го връща с помощта на нормандския херцог Вилхелм Дългия меч. По време на среща между двамата през 942 година Арнулф организира убийството на Вилхелм, след което организира коалиция срещу неговия наследник Рихард Безстрашни, в която влизат Ото I и Людовик Отвъдморски, на когото Арнулф става верен съюзник.
Конфликт с император Ото І
По съвет на Арнулф, Ото I обсажда град Руан, но в хода на обсадата губи своя племенник. Чувствайки недоволството на своя съюзник, Арнулф напуска лагера на обсаждащите Руан. За отмъщение Ото I опустошава земите на доскорошния си съюзник и разрушава големия фламандски град Гент. Там той изгражда нов замък, в който установява свой гарнизон, и изгражда Отоновия ров като граница на императорските владения във Фландрия. По-късно Ото и Арнулф постигат споразумение и Арнулф отново получава сюзеренитет над Гент. През 948 година той окончателно присъединява Монтрьой, а през 950 година – и Дуе, където изгражда църквата „Свети Аме“.
Наследник
През 958 година Арнулф свиква събрание на Щатите в Гент, където обявява за съуправител на графството своя син Балдуин, а самият той се оттегля от активна дейност, поради напредналата си възраст. През 962 година Балдуин умира, а синът му Арнулф е съвсем малък, така че Арнулф Велики отново поема управлението. През следващите години той присъединява към графството владението Ламбр в замяна на помощта, оказана на епископа на Камбре срещу бунтуващите се срещу него гилдии.
Отношения с църквата
По време на своето управление Арнулф Велики основава църквата в Торхаут и построява параклиса „Свети Йоан“ в Гент. Той довежда във Фландрия бенедиктинския монах Жерар от Брон, който реформира много от манастирите в неговите владения – „Свети Бавон“ и „Свети Петър“ в Гент, „Свети Бертан“ в Сент Омер, „Свети Аман“.
Смърт
Арнулф I Велики умира на 27 март965 година. Той е наследен от своя внук Арнулф II.
Edward Le Glay: Histoire des comtes de Flandern jusqu’à l’avènement de la Maison de Bourgogne. Comptoir des Imprimeurs-unis, Paris MDCCCXLIII (1843).
Henri Platelle, Denis Clauzel: Histoire des provinces françaises du Nord. 2. Des principautés à l’empire de Charles Quint (900 – 1519). Westhoek-Editions / Éditions des Beffrois, 1989, ISBN 2-87789-004-X.
Cécile et José Douxchamps: Nos dynastes médiévaux (éditeur José Douxchamps). Wepion-Namur 1996, ISBN 2-9600078-1-6.