Dia pertama kali menjabat sebagai ban melayani Raja Petar Krešimir IV. Setelah itu, Petar Krešimir IV mengangkatnya sebagai adipati dan mengumumkannya sebagai ahli warisnya. Pada 1075, Demetrius Zvonimir berhasil naik takhta Kroasia melalui diplomasi kepausan.[3] Pemerintahannya relatif damai tanpa kampanye perang yang panjang; dia memfokuskan dirinya pada perkembangan ekonomi dan budaya Kroasia. Dia mewarisi negara Kroasia pada puncaknya dan memerintah dari kota Knin. Legenda abad pertengahan menuduh pembunuhannya; kematian dan suksesinya adalah subyek kontroversi dalam historiografi Kroasia. Pemerintahannya diikuti oleh periode anarki, yang berakhir dengan naiknya Wangsa Árpád Hungaria dan pembentukan persatuan dengan Hungaria.