2000年2月推出的單曲「Yesterday & Today」成為他們在樂壇的一個轉捩點，此歌曲成了人氣日劇「二千年之戀」主題曲，因而在日本的認知度大大提高。亦於同年3月推他們首張專輯「Break of Dawn」，一推出便奪得日本Oricon大碟銷量榜的第3名，由於他們亦到台灣宣傳，故在香港和台灣的銷量亦甚佳，此碟更成為該年台灣最高銷量的日本專輯。他們的第六張單曲「We are.」推出之後，長尾大決定專注於幕後工作，不在公開場合表演亮相，但很多人都以為長尾大是離隊了，其實不是，而一直都是在這個樂團中，而且是這個樂團的軸心成員。另外，長尾大轉投幕後後，下一次再出場表演是大無限樂團三週年的演唱會中，擔任神秘的特別來賓，而在下一次，就已經是大無限樂團最後演唱會的安可演出了。
正式上位
2001年推出的第二張專輯「New World」，甫推出便奪得該週銷量榜的冠軍位置，大無限正式上位。同年接連推出多張細碟，細碟「深邃森林」和其後的「真實之詩」被選為人氣日本動畫「犬夜叉」的歌曲，於年尾推出第三張專輯「Deep Forest」，亦在該週日本Oricon大碟銷量榜得到首位，更大賣70萬張，更躋身該年度日本大碟銷量Top 50的第32位，在這專輯的演唱會中，大無限樂團展示出他們樂團的其中一個宗旨「Love and Peace」，其後的專輯「Gates of Heaven」的一首歌曲「科學之夜」歌詞的最後一句，亦為「Love and Peace」。
銷量高峰，衝出日本
2002年，他們終於推出了精選專輯「Do The Best」，順利的登上銷量榜冠軍寶座，銷量達到90萬張，總銷量更突破120萬，佔據了2002年日本最高銷量專輯的第13位，成績驕人，得到日本唱片大賞金賞，而他們更到香港、台灣作專輯宣傳，亦吸引大批歌迷。
2003年頭，他們推出首張現場錄音專輯「Do The Live」，得到該週銷量榜的第12位，成績十分理想，其後推出了他們的第15張細碟「魔法情話~Would you marry me?~」，以婚禮為主題，惹來一時話題，更有情侶於婚禮時使用此曲。同年11月，他們推出第五張專輯「GATES OF HEAVEN」，甫推出便佔據了該週銷量榜第3位，奪得2004年最高銷量專輯榜的第47位。
踏足武道館，延至美國
2004年3月，他們推出第二張現場錄音專輯和演唱會DVD「Do As Infinity Live in Japan」及精選輯加料版本「Do The Best + DVD」，它們一推出便分別取得該週銷量榜的第23位及33位，今次的演唱會終於能在日本武道館演出。同年中，他們到美國作演出，吸引大批歌迷，而他們的音樂錄影帶「Be Free」便拍攝了當時的情況。同年9月，Do As Infinity推出他們的細碟B-side歌曲收錄輯「Do The B-side」，12月亦推出新細碟「樂園」，為「犬夜叉」劇場版作主題曲。同年，長尾大脫離Avex Entertainment，開設個人事務所True Song Music，並為不同歌手作曲及監製，現在事務所旗下歌手有Amasia Landscape、SE7EN、組合dream成員山本紗也加等。
解散徵兆，解散之後
2005年2月，他們推出了第六張專輯「Need Your Love」，一推出時便奪得該日銷量的第一位，亦為該週的第三位。同年7月，他們推出第20張細碟「Tao」，歌曲內容彷彿暗示了他們即將解散。9月13日，Do As Infinity宣佈將於9月29日解散，並於9月28日推出他們的細碟主打精選輯「Do The A-side」，翌日於他們的官方網頁公佈；推出當天便得到銷量榜的第一位，亦是該週的第三位。11月25日，他們唯一一次再聚集，於日本武道館舉行他們最後一場演唱會「Do As Infinity －Final－」，Do As Infinity正式解散。解散後，伴都美子將作個人發展，而大渡亮則為自組樂團Missile Innovation的主唱，長尾大則繼續為新人Amasia Landscape作監製及為不同歌手作曲。
給樂迷自己的結局
踏入2006年，團員都已經各自發展，但Do As Infinity的唱片推出仍未停止，因為這次要讓樂迷選擇自己的精選。
1月20日，大無限的官方網頁宣佈即將會推出一張由樂迷挑選歌曲的真正精選輯，即日開始接受投票，連同其餘四種產品，一起於2006年3月15日發行，為官方公佈大無限的最後產品。此專輯會收錄得票最高的30首歌曲，以雙CD形式推出，給樂迷一個更完美的結局。3月，可說是「DAI月」了，該月的首週會以廉價推出再版的「Do As Infinity Live Year 2004」；第三週將會一次發行五張大無限的產品，包括精選專輯、純音樂專輯、最後演唱會專輯、最後演唱會DVD及專輯全收錄Box Set；而第四周，伴都美子便推出她首張個人專輯了。
