Năm 1920 Lý Đại Chiêu và Trần Độc Tú tiến hành việc chuẩn bị thành lập Đảng Cộng sản Trung Quốc, đồng thời còn bảo trợ tổ chức Hội nghiên cứu học thuyết Marx. Tháng 10 cùng năm, cùng với Đặng Trung Hạ, Cao Quân Vũ, Hà Mạnh Hùng thành lập nhóm chủ nghĩa Cộng sản Bắc Kinh. Sau khi thành lập Đảng Cộng sản Trung Quốc, ông lần lượt giữ chức Ủy viên Ban chấp hành Trung ương các khóa hai, ba, bốn, bí thư Cục phương Bắc.
Năm 1925, Lý Đại Chiêu vì vay mượn học thuyết Cộng sản, kêu gọi tụ tập quần chúng nhân dân nổi dậy chống đối chính quyền nên bị chính phủ Bắc Dương hạ lệnh bắt giam, quân phiệt Trương Tác Lâm cho tiến hành lục soát nơi ở của ông, phát hiện ra vô số tài liệu mật có liên quan đến mối liên lạc thân tình giữa ông và chính phủ Liên Xô liền cho quân tới bắt giữ Lý Đại Chiêu và phán xử theo quân pháp.
Do Lý Đại Chiêu là Giáo sư Trường Đại học Bắc Kinh, nhiều bạn bè, thân sĩ ở khắp nơi cố gắng cứu ông thoát khỏi tù tội, thậm chí còn gây áp lực lớn lên Trương Tác Lâm, vì thế Trương Tác Lâm gửi bức điện dò hỏi ý kiến của các tướng lãnh chính phủ gồm Trương Học Lương, Trương Tông Xương, Tôn Truyền Phương, trừ Diêm Tích Sơn không trả lời ra, các tướng còn lại chủ trương xử tội theo đúng luật pháp.
Lý Đại Chiêu kết hôn với Trần Nhận Lan, sinh hạ hai đứa con, một trai một gái, trưởng nam là Lý Bảo Hoa tham gia Đảng cộng sản, từng giữ chức Bí thư tỉnh ủy An huy trước cách mạng văn hóa về sau được bổ nhiệm chức chủ tịch Ngân hàng Nhân dân Trung Quốc, trưởng nữ Lý Tinh Hoa là một nữ tác gia.
Tư tưởng
Lý Đại Chiêu cho rằng vũ trụ là thế giới vật chất mênh mông vô hạn và vận động theo những quy luật bản thân nó, mới thay cũ là quy luật tất yếu của sự vật. Về phương diện quan điểm lịch sử, phê phán quan điểm cho vĩ nhân, đạo đức và giáo hoá quyết định sự phát triển của lịch sử, coi đó là quan điểm của thần quyền, của thiên mệnh. Ông quan niệm lịch sử là do "thứ nhân" làm nên và thế giới này phải là thế giới của những người "lao động". Về văn học, Lý Đại Chiêu là một trong những người đề xướng phong trào văn học mới, chủ trương xây dựng "văn học tả thực xã hội", phản đối phục cổ, phản đối Âu hoá.
Tác phẩm
Tác phẩm chủ yếu: "Lý Đại Chiêu tuyển tập", "Lý Đại Chiêu văn tập". Văn thơ của Lý Đại Chiêu được Lỗ Tấn sưu tầm in thành "Thủ Thường toàn tập" và viết lời tựa.