З 1967 до 21 березня1972 року займав пост регента Греції, керуючи державою замість короля Костянтина II, який після приходу до влади військової хунти чорних полковників відправився у добровільне вигнання до Каїра разом зі своїм урядом. Після проголошення Греції республікою поступився постом глави держави Георгіосу Пападопулосу, який став Президентом Грецької Республіки. Після відновлення демократії, 1974 року, Зоїтакіс був засуджений за державну зраду до довічного ув'язнення.