Атосекундна фізика, або атофізика, або загальніше атосекундна наука — розділ фізики, що досліджує взаємодію речовини та світла за допомогою атосекундних (10⁻¹⁸ с) імпульсів, які служать для висвітлення явищ зі значною часовою роздільністю.

Атосекундна фізика здебільшого використовує спектроскопічний метод накачування й проби фемтосекундної хімії. Через складність цього напрямку, зазвичай необхідною є синергія найновішого експериментального устаткування та розвинутих теоретичних засобів інтерпретації отриманих даних^[1].

Основними полями інтересу є:

1. Атомна фізика: вивчення електронних кореляцій, затримки фотоемісії та іонізаційного тунелювання.^[2]
2. Молекулярна фізика та молекулярна хімія: роль руху електронів у збуджених станах молекул (наприклад, процеси з перенесенням заряду), фотофрагментація та процеси перенесення заряду під впливом світла^[3]
3. Фізика твердого тіла: дослідження динаміки екситонів у двовимірних матеріалах, петагерцовий рух носіїв заряду в твердих тілах, динаміка спінів у феромагнетиках^[4].

Одна з основних цілей атосекундної науки — покращити розуміння квантової динамки електронів в атомах, молекулах та твердих тілах для далекоглядної мети забезпечити контроль над електронами в реальному часі^[5].

Поява твердотільних допованих титаном лазерів на сапфіровій основі (Ti:Sa) з широкими смугами випромінювання (1986)^[6], підсилювачів чирпованих імпульсів (CPA)^[7] (1988), спектрального розширювання високоенергетичних імпульсів^[8] (наприклад, заповненого газом порожнистого кабеля фазової самомодуляції) (1996), технології дзеркал з контрольованою дисперсією (чирпувальних дзеркал)^[9] (1994) та стабілізації форми хвильового пекету^[10] (2000) дозволили створення окремих атосекундних світлових імпульсів (отриманих нелінійним процесом генерації вищих гармонік в інертному газі)^[11][12] (2004, 2006), що започаткувало атосекундну науку^[13].

Рекордно коротка тривалість імпульсу, згенерованого людьми у 2017-му, дорівнює 43 ас^[14].

У 2022 Анн Л'Юйє, Пол Коркум, Ференц Краус отримали премію Вольфа з фізики за внесок у фізику надшвидких лазерів та атосекундну фізику. За цим послідувала Нобелівська премія з фізики 2023 року, яку отримали Л'Юйє, Краус та П'єр Агостіні «за експериментальні методи генерування атосекундних імпульсів світла для вивчення динаміки електронів у речовині».

Природним часовим масштабом руху електронів в атомах, молекулах та твердих тілах є атосекунди (1 ас= 10⁻¹⁸ с). Це прямо слідує з квантової механіки. Справді, нехай для простоти квантова частинка перебуває в суперпозиції основного стану з енергією ${\displaystyle \epsilon _{0}}$ та першого збудженого з енергією ${\displaystyle \epsilon _{1}}$:

${\displaystyle |\Psi \rangle =c_{g}|\psi _{g}\rangle +c_{e}|\psi _{e}\rangle }$,

де ${\displaystyle c_{e}}$ та ${\displaystyle c_{g}}$ є амплітудами ймовірності відповідного стану.

${\displaystyle |\psi _{g}(t)\rangle =|0\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{0}}{\hbar }}t}\qquad |\psi _{e}(t)\rangle =|1\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{1}}{\hbar }}t}}$

є залежними від часу хвильовими функціями основного ${\displaystyle |0\rangle }$ та збудженого станів ${\displaystyle |1\rangle }$, відповідно, де ${\displaystyle \hbar }$ — зведена стала Планка.

Математичне сподівання гамільтоніана загальної форми та симетричного оператора ${\displaystyle {\hat {P}}}$ можна записати^[15] як ${\displaystyle P(t)=\langle \Psi |{\hat {P}}|\Psi \rangle }$, оскільки еволюція в часі фізичної спостережуваної задається як:

${\displaystyle P(t)=|c_{g}|^{2}\langle 0|{\hat {P}}|0\rangle +|c_{e}|^{2}\langle 1|{\hat {P}}|1\rangle +2c_{e}c_{g}\langle 0|{\hat {P}}|1\rangle \cos \left({\frac {\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}{\hbar }}t\right)}$

Тоді як перші два члени не залежать від часу, третій залежить. Це створює динаміку ${\displaystyle P(t)}$ з характерним часом ${\displaystyle T_{c}}$, що задається формулою ${\displaystyle T_{c}=2\pi \hbar /(\epsilon _{1}-\epsilon _{0})}$. Як наслідок, для типової для електронних станів різниці енергій ${\displaystyle \epsilon _{1}-\epsilon _{0}\approx }$ 10 еВ^[5] характерний час динаміки відповідної спостережуваної лежить в області 400 ас.

Щоб виміряти еволюцію ${\displaystyle P(t)}$, потрібен інструмент чи процес із ще меншою тривалістю, який би взаємодіяв з досліджуваною системою. Саме з цієї причини для вивчення надшвидких явищ у діапазонах від кількох фемтосекунд до атосекунд використовують атосекундні імпульси^[16].

Щоб згенерувати ультракороткий імпульс, що поширювався б у просторі, потрібно два елементи: спектральний діапазон та центральна довжина електромагнітної хвилі^[17]. З Фур'є аналізу відомо, що чим ширший спектральний діапазон світлового імпульсу, тим потенційно коротша його тривалість. Утім, існує обмеження на тривалість для кожної центральної довжини хвилі. Це обмеження пов'язане з оптичним циклом^[18].

Справді, для імпульсу з центром при малій частоті, наприклад, в інфрачервоній області ${\displaystyle \lambda =}$800 nm, мінімальна тривалість імпульсу приблизно дорівнює ${\displaystyle t_{pulse}=\lambda /c=}$2.67 фс, де ${\displaystyle c}$ — швидкість світла, тоді як імпульс з центром в далекому ультрафіолеті з ${\displaystyle \lambda =}$30 нм мінімальна тривалість ${\displaystyle t_{\rm {pulse}}=}$100 ас^[18]. Тож, чим менша бажана тривалість імпульсу, тим коротші хвилі треба використовувати, аж до м'якого рентгенівського діапазону. Виходячи з цих міркувань, стандартний підхід до створення атосекундних імпульсів світла спирається на джерела випромінювання з широким спектральним діапазоном та центром спектра в XUV-SXR діапазоні^[19].

Найбільше цим вимогам відповідають лазери на вільних електронах (FEL) та установки з генерацією вищих гармонік (HHG).

Як лише джерело коротких імпульсів доступне для експериментатора, треба направити імпульс на зразок, що його цікавить, й спостергати за ддинамікою відклику. Найбільше підходять для аналізу динаміки електронів у речовині такі спостережувані:

• Кутова асиметрія розподілу швидкостей молекулярних фрагментів фотореакцій^[20].
• Квантовий вихід молекулярних фотофрагментів^[21].
• XUV-SXR спектр перехідного поглинання^[22].
• XUV-SXR спектр перехідного відбивання^[23].
• Розподіл фотоелектронів за кінетичною енергією ^[2]

Загальна стратегія використовує схему накачування-проби побудови зображень з використанням однієї зі згаданих вище спостережуваних надшвидкої динаміки об'єкта дослідження^[1].

До прикладу, типовий експериментальний прилад в експерименті накачування-зондування атосекундний імпульс (XUV-SXR) та потужний (10¹¹-10¹⁴) В/см²) низькочастотний інфрачервоний імпульс тривалістю кілька або кілька десятків фемтосекунд колінеарно фокусовані на зразку.

Тоді, змінюючи затримку атосекундного імпульсу, який може бути залежно від експерименту накачуванням/зондуванням, відносно інфрачервоного імпульсу (зондування/накачування), реєструється бажана спостережувана^[24].

Наступним викликом є інтерпретація зібраних даних і отримання фундаментальної інформації про приховану динаміку квантового процесу в зразку. Цього можна досягнути за допомогою теоретичних методів найвищого рівня та комп'ютерних обчислень^[25][26].

Використовуючи цю експериментальну схему, можна відслідкувати в атомах, молекулах та твердих тілах динаміку кількох різних типів; зазвичай динаміку, індуковану світлом та нерівноважну динаміку з атосекундним розділенням у часі^[20][21][23].

Атосекундна фізика типово має справу з нерелятивістськими зв'язаними частинками й використовує помірно великі інтенсивності електромагнітних полів (${\displaystyle 10^{11}-10^{14}}$ В/см²)^[27]. Цей факт дозволяє розглядати взаємодію світла з речовиною в рамках нерелятивістської та напівкласичної квантової механіки.

Часова еволюція одноелектронної хвильової функції в атомі, ${\displaystyle |\psi (t)\rangle }$ описується рівнянням Шредінгера, яке в атомних одиницях має вигляд:

${\displaystyle {\hat {H}}|\psi (t)\rangle =i{\dfrac {\partial }{\partial t}}|\psi (t)\rangle \quad (1.0)}$

де гамільтоніан ${\displaystyle {\hat {H}}}$, що описує взаємодію світла з речовиною, можна подати в дипольному наближенні як^[28][29]:

${\displaystyle {\hat {H}}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}+{\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}$

де ${\displaystyle V_{C}}$ — кулонівський потенціал атомарної системи; ${\displaystyle {\hat {\textbf {p}}},{\hat {\textbf {r}}}}$ — оператори імпульсу та координати, відповідно; а ${\displaystyle {\textbf {E}}(t)}$ — сумарне електричне поле в околиці атома.

Формальний розв'язок рівняння Шредінгера в формалізмі пропагатора:

${\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}dt'}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.1)}$

де ${\displaystyle |\psi (t_{0})\rangle }$ — хвильова функція електрона в момент часу ${\displaystyle t=t_{0}}$.

Точний розв'язок не має практичного застосування. Однак, можна показати, використавши рівняння Дайсона^[30][31], що попередній розв'язок можна переписати в формі:

${\displaystyle |\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'{\Big [}e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle {\Big ]}+e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.2)}$

де,

${\displaystyle {\hat {H}}_{0}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}}$ — гамільтоніан зв'язування, а

${\displaystyle {\hat {H}}_{I}={\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}$ —гамільтоніан взаємодії.

Формальний розв'язок рівняння ${\displaystyle (1.0)}$, який раніше записувався як ${\displaystyle (1.1)}$, тепер у формі ${\displaystyle (1.2)}$ можна розглядати як суперпозицію різних квантових траєкторій, кожна з яких має свій особливий час ${\displaystyle t'}$ взаємодії з електричним полем. Іншими словами кожна квантова траєкторія має три стадії:

1. Початкова еволюція без електромагнітного поля. Вона описується лівим множником ${\displaystyle {\hat {H}}_{0}}$ в інтегралі.
2. Тоді, "поштовх" від електромагнітного поля, ${\displaystyle {\hat {H}}_{I}(t')}$ що збуджує електрон. Ця подія відбувається в довільний час ${\displaystyle t'}$, що однозначно характеризує траєкторію.
3. Кінцева еволюція під впливом як електромагнітного поля, так і кулонівського потенціалу, що задається оператором ${\displaystyle {\hat {H}}}$.

Існує також траєкторія, що зовсім не відчуває електромагнітного поля, ця траєкторія задається останнім членом справа у рівнянні ${\displaystyle (1.2)}$.

Цей процес повністю зворотній, тобто може відбуватися в зворотньому порядку^[30].

З рівнянням ${\displaystyle (1.2)}$ працювати не просто. Однак, фізики використовують його як вихіний пункт для комп'ютерних обчислень, детальніних обговорень та кількох наближень^[31][32].

Для сильного поля, в якому може відбутися іонізація, можна спроєктувати рівняння ${\displaystyle (1.2)}$ на певний стан неперервного спектра ${\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }$ (незв'язаний або вільний) з імпульсом ${\displaystyle {\textbf {p}}}$, так що:

${\displaystyle c_{\textbf {p}}(t)=\langle {\textbf {p}}|\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle +\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \quad (1.3)}$

де ${\displaystyle |c_{\textbf {p}}(t)|^{2}}$ є амплітудою ймовірності знайти електрон у певну мить ${\displaystyle t}$, в неперервному стані ${\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }$. Якщо ця амплітуда ймовірності ненульова, іонізація відбулася.

У більшості застосувань другий член в рівнянні ${\displaystyle (1.3)}$ не розглядають, для обговорення цікавий лише перший член^[31], отже:

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}$

Формула ${\displaystyle (1.4)}$ відома також як зворотна в часі S-матриця^[31], вона задає амплітуду ймовірністі фотоіонізації довільним змінним у часі полем.

Наближення сильного поля (SFA) або теорія Келдиша-Файзала-Райсса — фізична модель, яку запропонував у 1964-му Келдиш^[33], використовується для опису поведінки атомів (та молекул) в інтенсивному полі лазера. Це базова теорія як для генерування вищих гармонік, так і для атосекундної взаємодії за сценарієм накачування/зондування. Основне її припущення в тому, що рух вільних електронів відбуваається здебільшого під впливом лазерного поля, тоді як кулонівський потенціал грає роль малого збурення, яким можна знехтувати^[34].

Завдяки цьому формула ${\displaystyle (1.4)}$ змінюється:

${\displaystyle a_{\textbf {p}}^{SFA}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}$

де, ${\displaystyle {\hat {H}}_{V}={\frac {1}{2}}({\hat {\textbf {p}}}+{\textbf {A}}(t))^{2}}$ гамільтоніан Волкова, тут для простоти наведений у калібруванні швидкості^[35], ${\displaystyle {\textbf {A}}(t)}$, ${\displaystyle {\textbf {E}}(t)=-{\frac {\partial {\textbf {A}}(t)}{\partial t}}}$ — векторний потенціал електромагнітного поля^[36].

Щоб надалі підтримувати розгляд на доступному рівні, візьмемо атом з одним рівнем ${\displaystyle |0\rangle }$, енергією іонізації ${\displaystyle I_{P}}$, заселеним одним електроном (наближення одного активного електрона).

Можна вважати, що початкова динаміка задається при ${\displaystyle t_{0}=-\infty }$ і припустити, що електрон початково перебував в основному стані ${\displaystyle |0\rangle }$, тож,

${\displaystyle {\hat {H}}_{0}|0\rangle =-I_{P}|0\rangle }$ та ${\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{-\infty }^{t'}{\hat {H}}_{0}dt}|0\rangle =e^{I_{P}t'}|0\rangle }$

Більш того, неперервні стани можна вважати плоскими хвилями, ${\displaystyle \langle {\textbf {r}}|{\textbf {p}}\rangle =(2\pi )^{-{\frac {3}{2}}}e^{i{\textbf {p}}\cdot {\textbf {r}}}}$.

Це доволі значне спрощення, кращим вибором було б використовувати точні хвилі, розсіяні на атомі^[37].

Часова еволюція простого стану, заданого плоскою хвилею, з гамільтоніаном Волкова має вигляд:

${\displaystyle \langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t)|e^{-i\int _{t'}^{t}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''}}$

тут для сумісності з ${\displaystyle (1.4)}$ еволюція вже перетворена з використанням калібрування довжини^[38]. Як наслідок, розподіл за імпульсом електронів, вибитих з однорівневого атома з енергією іоназації ${\displaystyle I_{P}}$, задається формулою:

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)^{SFA}=-i\int _{-\infty }^{t}{\textbf {E}}(t')\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.5)}$

де,

${\displaystyle {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')|{\hat {\textbf {r}}}|0\rangle }$

математичне сподівання дипольного моменту (або дипольний момент переходу), а

${\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''}$

напівкласична дія.

${\displaystyle (1.5)}$ є базовим результатом для розуміння таких явищ як :

• Генерація вищих гармонік^[39], що зазвичай є результатом дії на інертні гази сильного поля інтенсивного низькочастотного імпульсу,
• Атосекундні експерименти з простими атомами за схемою накачування/зондування^[40]
• Дебати щодо часу тунелювання^[41][42]

Атосекундні експерименти на простих атомах за схемою накачування/зондування є фундаментальним знаряддям вимірювання тривалості атосекундного імпульсу^[43] та дослідження деяких квантових властивостей матерії^[40].

Експеримент такого роду зручно описувати в наближенні сильного поля, використовуючи формулу ${\displaystyle (1.5)}$, як буде пояснено далі.

У простій моделі розглядається взаємодія одного електрона однорівневого атома з двома полями: інтенсивного інфрачервоного фемтосекундного імпльсу ${\displaystyle ({\textbf {E}}_{IR}(t),{\textbf {A}}_{IR}(t))}$,

та слабкого атосекундного імпульсу (з центральною частотою в далекому ультрафіолеті) ${\displaystyle ({\textbf {E}}_{XUV}(t),{\textbf {A}}_{XUV}(t))}$.

Підстановка цих полів в ${\displaystyle (1.5)}$ дає

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{-\infty }^{t}({\textbf {E}}_{XUV}(t')+{\textbf {E}}_{IR}(t'))\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{XUV}(t')+{\textbf {A}}_{IR}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.6)}$

де

${\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t'')+{\textbf {A}}_{XUV}(t''))^{2}dt''}$.

У рівнянні ${\displaystyle (1.6)}$ можна виділити на два внески: пряму іонізацію та іонізацію в сильному полі (багатофононний режим). Зазвичай ці два члени важливі для різних енергетичних діапазонів неперервного спектра.

Тож для типових умов експерименту останній процес відкидають і розглядають лише пряму іонізацію атосекундним імпульсом^[31]. Тоді, оскільки атосекундний імпульс слабший від інфрачервоного, ${\displaystyle {\textbf {A}}_{IR}(t)>>{\textbf {A}}_{XUV}(t)}$. Тож у рівнянні. ${\displaystyle (1.6)}$ членом ${\displaystyle {\textbf {A}}_{XUV}(t)}$ зазвичай нехтують. Крім того атосекундний імпульс можна переписати з запізненням відносно інфрачервоноко поля ${\displaystyle [{\textbf {A}}_{IR}(t),{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )]}$.

Тож, розподіл імовірності ${\displaystyle |a_{\textbf {p}}(\tau )|^{2}}$ знайти у неперервному спектрі електрон з імпульсом ${\displaystyle {\textbf {p}}}$ після завершення взаємодії (${\displaystyle t=\infty }$) в експерименті за схемою накачування/зондування з іненсивним ІЧ імпульсом та затриманим атосекудним УФ імпульсом задається формулою:

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(\tau )=-i\int _{-\infty }^{\infty }{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t)]e^{+i(I_{P}t-S(t))}dt\quad (1.7)}$

де

${\displaystyle S(t)={\frac {1}{2}}|{\textbf {p}}|^{2}t+\int _{t}^{\infty }({\textbf {p}}\cdot {\textbf {A}}_{IR}(t')+{\frac {1}{2}}|{\textbf {A}}_{IR}(t')|^{2})dt'}$

Формула ${\displaystyle (1.7)}$ описує явище фотоіонізацї однорівневого атома з одним електроном двохколірним (XUV-IR) світлом.

Цей реультат можна розглядити як квантову нтерференцію усіх можливих шляхів іонізації, яка почалася із затриманого атосекундного XUV імпульсу, за чим послідував рух вибитого електрона в сильному ІЧ полі^[31].

Двовимірний розподіл фотоелектронів (імпульс або енергія як функція затримки) називають слідом стряхування^[44]

• Фемтохімія
• Фемтотехнології
• Лазери надкоротких імпульсів
• Підсилення чирпованих імпульсів
• Лазер на вільних електронах

• Фемтохімія
• Фемтотехнології
• Лазери надкоротких імпульсів
• Підсилення чирпованих імпульсів
• Лазер на вільних електронах