У шкільні роки Грігоре Грігоріу пробував грати ролі в театрі, займався спортом, зокрема, боксом.
У 1959 році брав участь в конкурсі республіканського драматичного театру в Бєльцях .
Після закінчення школи деякий час працював вантажником на залізниці.
Грігоре Грігоріу почав свою творчу діяльність в драматичному театрі в Бєльцях, де пропрацював 6 років (1959—1965 рр.).
Наступні 5 років працював в телетеатрі «Діалог», з 1970 року — в республіканському театрі юного глядача «Лучаферул».
Першу роль в кіно зіграв в 1966 році — Савву Мілчу у фільмі Еміля Лотяну «Червоні поляни».
Грігоре Грігоріу знімався в Росії, Румунії, Німеччині, Азербайджані та Україні, виконав понад сімдесят ролей в кіно і театрі. Найбільш відома його роль — Лойко Зобара у фільмі «Табір іде в небо».