Hans politiska verksamhet inleddes när han 1966 gick med i det liberala partiet Framsóknarflokkurinns (Framstegspartiet) ungdomsförbund.[2] Från 1974 var han istället aktiv i det socialliberala Samtök frjálslyndra og vinstrimanna ("Sammanslutningen av liberala och vänsterorienterade") för att senare gå över till det vänsterorienterade partiet Alþýðubandalagið ("Allmogeförbundet"). Han var redaktör för Alþýðubandalagiðs partidning 1983–1985[2] och ordförande för Alþýðubandalagið från 1987 till 1995.[1]
Ólafur var ledamot av isländska alltinget från 1978–1983 och 1991–1996.[2] Under perioden 1988–1991 var han Islands finansminister.[1]
I början av 1970-talet blev Ólafur känd som programledare i isländsk TV för debattprogram som ofta tog upp kontroversiella frågor.[1]
President
I presidentvalet 1996 valdes Ólafur med 41,4 % av rösterna.
Han är den förste av Islands presidenter som har använt sig av den vetorätt mot Alltingets beslut, som landets grundlag i dess 26:e artikel medger presidentämbetet.[1] Det skedde 2 juni2004 mot ett förslag om en ny massmedielag som inte hade nämnvärt stöd hos befolkningen. Genom att Ólafur lade in sitt veto skulle en folkomröstning ha behövt hållas för att lagen skulle träda i kraft. Regeringen valde då att istället dra tillbaka förslaget.[4]
Den 5 januari2010 meddelade Ólafur i ett tv-sänt tal att han åter lade in sitt veto. Denna gång mot det så kallade Icesave-avtalet som gällde hur Island skulle ersätta de över 5 miljarder dollar (cirka 36 miljarder svenska kronor) som regeringarna i Storbritannien respektive Nederländerna betalat till spararna när isländska banker kollapsade i Finanskrisen 2008, ett förslag som ogillades starkt av befolkningen.
I 2012 års val den 30 juni, erhöll han 52,78% av rösterna och blev därmed vald för sin femte presidentperiod. Han ställde inte upp för omval 2016.
Miljöengagemang
Ólafur har på senare år visat ett stort intresse i miljöfrågor. Han har utnämnt finanskrisen, behovet av förnybar energi och klimatförändringen som tre av de mest pressande problemen idag; han hävdar att de är sammanlänkade och att det ena inte går att lösa utan att ta tag i det andra. Han uppmuntrar användandet av geotermisk energi, en förnybar och ekonomiskt försvarbar och pålitlig energikälla som används till stor utsträckning på Island.
Den 15 april 2013 kungjorde Ólafur sammanställningen av the Arctic Circle, en organisation vars syfte är att skapa en dialog mellan politiska makthavare, företagsledare, miljöexperter, forskare, ursprungsbefolkningar och andra intressenter, angående problemen Arktis står inför som ett resultat av klimatförändring och smältande havsisar.