Kastari blev jur. dr 1940 och hade en framstående akademisk karriär vid Helsingfors universitet. Han var 1945–56 biträdande professor i offentlig rätt och var professor i konstutionell och internationell rätt 1956–73. Han var också dekanus vid juridiska fakulteten 1965-66.
Samtidigt med sitt akademiska arbete var Kastari medlem av lagberedningen 1937–54 och chef för underrättelsetjänsten 1939–44 och sedermera riksdagens justitieombudsman 1950–56.
Kastari var sedan studietiden på 1930-talet nära vän med Urho Kekkonen och var minister i två på varandra följande tjänstemannaregeringar som andre kommunikationsminister 1957–58 och kommunikationsminister 1958.