Simonsen röjde tidigt musikaliskt påbrå (hans far var hovkapellist, hans mor Catharine Simonsen opera- och konsertsångerska). Efter fyra års elevtid vid Det Kongelige Teater i Köpenhamn, med Henrik Rung till läromästare, debuterade Simonsen där 1868 som Hans Heiling och var alltsedan vid denna scen bärande kraft inom barytonfacket. År 1874 utnämndes han till kammarsångare. Eugen Fahlstedt skriver i Nordisk Familjebok: "Hans omfångsrika röst hade af naturen fast och sundt läge, mäktig och på samma gång ovanligt hjärtevinnande klang; sångsättet var energiskt, men kunde i vekare partier utveckla ett säreget behag. Någon mera utbildad sångteknik ernådde han icke, och han tolkade bäst osammansatta stämningar, naiv och omedelbar känsla. I aktionen var han naturlig och fri från öfverdrifter."