Starley fick anställning i en symaskinsfirma i London, där han snart visade prov på sin uppfinningsförmåga genom betydande tekniska förbättringar. År 1857 flyttade han till Coventry, som tack vare det av honom grundlagda Coventry Machinists' Company blev ett riktigt centrum för berömda fabrikat först inom symaskinsindustrin och senare inom cykelindustrin.