Vid Krimkrigets utbrott förordade Bunsen en politik som skulle ha knutit Preussen till västmakterna, ett råd, som dock inte följdes av den preussiska regeringen och som föranledde Bunsen att avgå i april 1854. Senare bosatte sig Bunsen i Tyskland och var från 1858 medlem av det preussiska herrehuset.
Under sin vistelse i Rom var Bunsen verksam för grundandet av det arkeologiska institutet där och författade även en mängd vetenskapliga arbeten, bland annat Beschreibung der Stadt Rom (tre band, 1830-43), Die Basiliken des christlichen Rom (1843). Bunsen gav även ut Die Zeichen der Zeit (två band, 1855) och Aegyptens Stelle in der Weltgeschichte (fem band, 1845-57).