Hon hade en del skådespelarefarenhet från sommarteatrar i hemlandet under tonåren. Hon studerade vid Los Angeles City College och fick där huvudrollen i en pjäs, uppmärksammades av en talangscout och skrev filmkontrakt med Warner Brothers.
Smith spelade ofta charmiga, men kyliga och beräknande kvinnor, och var bäst i roller som "den andra kvinnan". Hon drog sig tillbaka från filmen i slutet på 1950-talet men gjorde comeback på Broadway under tidigt 1970-tal i musikalen Follies, för vilken hon belönades med en Tony Award. Hon återvände även till filmen efter en bortovaro på femton år.
Från 1944 fram till sin död var hon gift med skådespelaren Craig Stevens.
