V roku 1957 sa Schmitt po vyštudovaní kalifornského technologického inštitútu (California Institute of Technology, Pasadena) stal inžinierom. V rokoch 1957-1959 pokračoval štúdiom v Nórsku, na univerzite v Oslo. Roku 1964 obhájil doktorát geológie na Harvardovej univerzite. Medzi amerických kozmonautov sa dostal v roku 1965 vo svojich tridsiatich rokoch. Po čase sa stal pilotom záložnej posádky pre Apollo 15 a potom bol vymenovaný do hlavnej posádky Apolla 17. V čase letu bol slobodný a vynikajúci odborník v geológii, čo dokonale na Mesiaci zúžitkoval.
Let na Mesiac
Harrison Schmitt zbiera vzorky lunárneho povrchu počas misie Apollo 17
Schmitt odštartoval v kozmickej lodi Apollo 17 z kozmodrómu na myse Canareval spoločne s americkými kozmonautmi Cernanom a Evansom. Dňa 11. decembra 1972 pristáli na Mesiaci v oblasti kráteru Littrow a pohoria Taurus. Na Mesiac vystúpil ako jedenásty človek zo Zeme a pobudol tam 75 hodín, z toho mimo loď 22 hodín. Po splnení úloh spolu s oboma kolegami v poriadku odštartovali a pristáli na hladine Tichého oceánu. Celkom teda strávil vo vesmíru 301 hodín. Viackrát neletel.
V máju 1974 bol vymenovaný za asistenta administrátora pre energetický výskum NASA a túto prácu vykonával do augusta 1975. Potom si zvolil politickú dráhu, dňa 2. novembra 1976 bol zvolený za senátora štátu Nové Mexiko.
