Dag sa nikdy nestal členom politickej strany, no švédskej vláde slúžil na viacerých postoch. V rokoch 1930-1934 bol tajomník vládneho výboru pre nezamestnanosť. V roku 1936 sa stal tajomník Národnej banky Švédska, o rok neskôr sa stal zástupcom ministra financií. V rokoch 1941-1948 slúžil ako predseda výboru Národnej banky Švédska. V roku 1945 bol menovaný do funkcie poradcu vlády pre ekonomické a finančné problémy a koordinoval vládne plány, slúžiace na zmiernenie ekonomických problémov po druhej svetovej vojne.
V roku 1947 bol menovaný do funkcie zástupcu ministra zahraničia a v roku 1949 sa stal štátnym tajomníkom pre zahraničné záležitosti. Bol švédsky delegát na parížskej konferencii roku 1947, kde sa prejednával Marshallov plán. Bol podpredseda švédskej delegácie na Valnom zhromaždení OSN v Paríži v roku 1951 a predseda švédskej delegácie na Valnom zhromaždení OSN v New Yorku. Na Valnom zhromaždení v roku 1953 bol na odporúčanie Bezpečnostnej rady OSN jednomyseľne zvolený za generálneho tajomníka OSN.
Po svojom zvolení presadzoval názor, že generálny tajomník môže počas krízy konať aj bez súhlasu Bezpečnostnej rady či Valného zhromaždenia. Počas svojho úradu sa snažil zmierniť vzťahy medzi Izraelom a arabskými štátmi. V roku 1955 cestoval do Číny aby vyjednával o prepustení amerických pilotov, ktorí bojovali v Kórejskej vojne a boli zajatí Čínou a ktorí boli nakoniec po rozhovoroch prepustení. V roku 1957 intervenoval v Suezskej kríze.
V roku 1960 bývalá belgická kolónia, čerstvo samostatná Demokratická republika Kongo požiadala OSN o pomoc pri riešení stupňujúcich sa občianskych nepokojov. Hammarskjöld trikrát navštívil Kongo a na Valnom zhromaždení OSN navrhol vyslať do krajiny mierové jednotky, s čím nesúhlasil Sovietsky zväz, ktorý potom požadoval Hammarskjöldovu rezignáciu. Keď sa Hammarskjöld dopočul o bojoch medzi jednotkami OSN a povstaleckými jednotkami, vybral sa tam aby vyjednával o prímerí. Počas letu však jeho lietadlo zo 17. na 18. september havarovalo blízko Ndoly v severnej Rodézii (teraz Zambia). Spolu s ním zahynul aj jeho osobný tajomník, slovenský diplomat Vladimír Fábry. Výsledky vyšetrovania nehody v tom čase poukazovali na to, že lietadlo kleslo príliš nízko. Žiadna stopa raketového útoku nebola nájdená. Vyskytlo sa viacero vysvetlení, napríklad, že v lietadle bola bomba, ktorá sa mala aktivovať pri pristávaní, žiadna z nich však nie je oficiálne potvrdená. Posmrtne mu bola udelená Nobelova cena za mier.
