Пятый сын Анри де Кроя, графа де Порсеан, и Шарлотты де Шатобриан.
В юности был назначен аббатом-коммендатарием Аффлигема в Брабанте и администратором Отмона в Эно, сменив своего старшего брата Гийома, ставшего кардиналом. Также был аббатом-коммендатарием Сен-Гилена.
В 1519—1522 учился в Лувенском университете, где одним из его преподавателей был теолог Яков Латомус. По окончании учёбы принял церковный сан.
В 1524 году был назначен Карлом V на пост епископа в завоеванном имперцами Турне, сменив Луи Гийяра, ставшего епископом Шартра. Архиепископ Льежский Эрар де Ламарк, которому подчинялась епархия Турне, согласился с этим назначением в обмен на ренту с епископства и аббатства Аффлигем.
Шарль продолжил теологическое образование в Риме, где 13 июня 1533 был рукоположен в епископы, и лишь 25 июля 1539 торжественно вступил в Турне, отслужив там свою первую мессу в следующем году.
Покровительствовал ордену иезуитов; Турне стал вторым городом в Нидерландах, после Лувена, куда они были допущены. Первые трое братьев общества Иисуса прибыли в 1554 году, и позднее в Турне был основан первый нидерландский иезуитский коллеж.
В 1559 году, в ходе церковной реорганизации Испанских Нидерландов из епархии Турне были выделены две новые епископские кафедры для Гента и Брюгге. Шарль де Крой не оказал большого сопротивления преобразованиям, потребовав лишь денежную компенсацию за утраченные территории. Из-за задержки выплат у него произошел конфликт с епископом Брюгге Питером де Корте.
Как настоятель Аффлигема, противился переводу аббатства под юрисдикцию епархии Мехелена, и это событие произошло только в 1569 году.
К середине XVI века Турне стал самым крупным центром кальвинизма в Нидерландах, и в 1563 году епископ обратился за помощью к правительнице Маргарите Пармской, приказавшей жителям в августе того же года принести присягу на верность католической церкви.
Построил рядом с церковью в Мелдерте роскошный замок с парком, фруктовым садом, фонтанами и лабиринтом, но здание было уничтожено пожаром сразу же по окончании строительства.
Bury Adels-Torn. Maison de Croy, étude héraldique, historique et critique. — Bruxelles: Société belge de librairie, 1894.[1]
Contemporaries of Erasmus: A Biographical Register of the Renaissance and Reformation. V. I. — University of Toronto Press, 1995. — ISBN 0-8020-2507-2., pp. 364—365
Courcelle J.-B.-P., de. Croy // Histoire généalogique et héraldique des pairs de France. T. VIII. — Paris: Arthus Bertrand, 1827., p. 29 [2]
Francquen Ch. J. de. Croy, p. 12 // Recueil historique, généalogique, chronologique et nobiliaire des maisons et familles illustres et nobles du royaume, précédé de La généalogie historique de la maison royale des Pays-Bas, Nassau-Orange. T. I. — Bruxelles: Demanet, 1826
Guillaume H. Croy (Charles de) // Biographie nationale de Belgique. T. IV. — Bruxelles: H. Thiri, 1873., col. 566
Nobiliaire des Pays-Bas et du comté de Bourgogne. T. I. — Gand: F. et T. Gyselinck, 1865., p. 574
