Раймундиньо начал карьеру в клубе «Оризонти Текстил»[1], откуда перешёл в «Насьонал»[порт.][1]. Далее футболист стал игроком молодёжного состава клуба «Крузейро»[1]. 28 октября 1951 года Раймуниньо дебютировал в основном составе команды в матче с «Сидеруржикой» (1:1)[2]. 16 марта 1952 года он забил первый мяч за клуб, поразив ворота «Атлетико Минейро» (3:4)[2]. В 1954 году нападающий стал лучшим бомбардиром чемпионата, забив 13 голов[3]. В том же сезоне он вёл переговоры об аренде в клуб «Америка» из Рио-де-Жанейро, однако на этот трансфер наложило вето Бразильская спортивная конфедерация[порт.][2]. Два года спустя Раймундиньо отпраздновал победу в чемпионате штата Минас-Жерайс[1].В начале 1957 года Раймундиньо серьёзно заболел, из-за чего «Крузейро» посчитал невозможным его дальнейшую футбольную карьеру[2]. Однако форвард неожиданно выздоровел и всё-таки уехал в «Америку»[2]. Однако там он находил совсем не долго и уже в феврале 1958 года вернулся в «Крузейро»[2].
Раймундо выиграл с «Крузейро» в 1959 и 1960 годах два чемпионата штата[1]. А в 1961 году ехал в Венесуэлу[2]. 21 августа 1962 года Раймундиньо в третий раз подписал контракт с «Крузейро». На этот раз он был продолжительностью в пол-года и заработной платой в 30 тысяч крузейро в месяц[2]. 18 апреля 1963 года футболист провёл последний матч за клуб, в котором тот обыграл «Вила-Нову» со счётом 3:1[2]. Всего за «Крузейро» Раймундиньо сыграл в 360 матчах и забил 114 голов[4][5], по другим данным 111 голов[6], по третьим данным 112 голов[7][8][1], по ещё одним данным 323 матча и 103 гола[2]. 1 августа 1963 года футболист перешёл в «Ренассенсу»[порт.][2]. Там Раймундиньо и завершил карьеру в 1964 году[2].