В 1951—1953 годы — актриса театральной компании Рины Морелли и Паоло Стоппа, с 1954 года — актриса «Piccolo Teatro» в Милане, с 1955 года — актриса «Compagnia dei Giovani». Прославилась в спектаклях по пьесам Луиджи Пиранделло, Генриха Ибсена и Теннесси Уильямса. Дебют в кино — «Guarany» (1948, реж. Риккардо Фреда).
Среди лучших работ на большом экране — участие в фильмах Федерико Феллини «8 ½» (1963), «Я её хорошо знаю» (1965, реж. Антонио Пьетранджело), «Модести Блейз» (1966, реж. Джозеф Лоузи), «Легенда о Лайле Клер» (1968, реж. Робер Олдрич).
В 1987—1997 годы — Росселла Фальк руководила театром «Eliseo» (ит.) в Риме.
Росселла Фальк была подругой оперной дивы Марии Каллас, с 2004 по 2006 год Фальк с огромным успехом гастролировала по Европе и миру с концертной программой о великой певице «Vissi d’arte, vissi d’amore».
