Воспитывался при дворе герцогов Баварских, родственников своей матери[3].
Был пожалован в рыцари Максимилианом Габсбургом перед началом битвы при Гинегате 7 августа 1479. Едва не погиб в этом сражении, будучи выбит из седла, и спасся только благодаря Максимилиану, отважно бросившемуся ему на помощь[4].
Принц, высоко ценивший Шарля, в 1500 году выбрал его у качестве восприемника при крещении своего первенца, Карла Габсбурга, получившего имя крестного отца[3][2].
Позднее князь был назначен воспитателем юного эрцгерцога, но, поскольку правительница Маргарита Австрийская почти полностью сосредоточила в своих руках заботу о племяннике, Шарль де Крой не оказывал на него никакого влияния, тяготился своей должностью, и в 1509 году с легкостью уступил её Гийому де Крою[2][5].
Был одним из свидетелей при подписании брачного контракта между Маргаритой Австрийской и Филибертом Савойским[5].
Затем отправился к испанскому двору, и в том же году сопровождал в Нидерланды эрцгерцога Фердинанда[2].
Получил от дяди Филиппа де Ваврена земли Ваврен, Лиллер и Сен-Венан[7]. В 1521 году передал зятю Филиппу II де Крою должность заместителя капитан-генерала области Эно и города Валансьена[5].
Анна де Крой (22.02.1502—6.08.1539), княгиня де Шиме, дама д'Авен, Ландреси, Сен-Венан и Лиллер. Муж (30.08.1520): Филипп II де Крой, герцог д'Арсхот (1496—1549)
Анжильбер де Крой (14.06.—4.10.1503)
Изабо де Крой (18.07.1504—), не была замужем
Жан де Крой (9.02.—03.1505)
Маргарита де Крой (6.12.1508—11.07.1540), дама де Ваврен, Экоссинн, Варпон и Бребьер. Муж (30.08.1528): граф Шарль II де Лален (ок. 1506—1558)
Père Anselme. Histoire généalogique et chronologique de la maison royale de France. T. V. — Paris: Companie des Librairies, 1730., pp. 653–654 [1]
Bury Adels-Torn. Maison de Croy, étude héraldique, historique et critique. — Bruxelles: Société belge de librairie, 1894.[2]
Courcelle J.-B.-P., de. Croy // Histoire généalogique et héraldique des pairs de France. T. VIII. — Paris: Arthus Bertrand, 1827., pp. 61–62 [3]
Francquen Ch. J. de. Croy, p. 21 // Recueil historique, généalogique, chronologique et nobiliaire des maisons et familles illustres et nobles du royaume, précédé de La généalogie historique de la maison royale des Pays-Bas, Nassau-Orange. T. I. — Bruxelles: Demanet, 1826
Guillaume H. Croy (Charles de) // Biographie nationale de Belgique. T. IV. — Bruxelles: H. Thiri, 1873., coll. 564—566
Nobiliaire des Pays-Bas et du comté de Bourgogne. T. I. — Gand: F. et T. Gyselinck, 1865., pp. 577–578