Гюнтер Цёллер начал занятия фигурным катанием в раннем возрасте под руководством знаменитого тренера Ютты Мюллер. Выступал за клуб Карл-Маркс-Штадта. На соревнованиях представлял Германскую Демократическую Республику. В 1967 выиграл чемпионат ГДР, опередив Райнхарда Мирмзекера, ставшего впоследствии президентом Германской федерации фигурного катания. В 1970 году выиграл бронзу на чемпионате Европы. Позднее получил травму. В 1972 году, находясь на чемпионате Европы в Копенгагене, попросил политического убежища в ФРГ. Там он стал известным тренером — среди его учеников были Клаудиа Ляйстнер и Руди Церне. Ныне работает тренером в Мангейме.