Până a fi numit în funcția de antrenor la Sheriff Tiraspol, Lilian Popescu a antrenat în cariera sa 5 cluburi, ultimele 3 dintre care s-au desființat.[1]
În 2006, în timp ce evolua pentru Olimpia Bălți, antrenorul Mihail Duneț l-a numit pe Popescu jucător-antrenor. În iunie 2007 Mihail Duneț a decis să-și continue cariera în Suedia, și Lilian Popescu a fost numit în funcția de antrenor principal la Olimpia Bălți.[4]
În martie 2008 Popescu a fost inclus în staff-ul tehnic al lui Nistru Otaci,[5] iar de la mijlocul acului an a devenit antrenor principal al clubului. La sfârșitul anului 2012 a părăsit clubul din cauza divergențelor de opinii cu patronul privind finanțarea clubului, iar în ianuarie 2013 a fost numit în funcția de antrenor principal la clubul FC Costuleni.[6]
În ianurie 2015 Popescu a fost inclus pe poziția a 1256-a în topul de antrenori «Football Coach World Ranking».[9] La sfârșitul lui mai 2015 FC Tiraspol s-a desființat, fiind reziliate contractele cu jucătorii și staff-ul. La scurt timp Lilian Popescu a fost numit în funcția de antrenor principal al formației Sheriff Tiraspol, preluându-și prerogativele din data de 1 iunie.[10] În luna august, după etapa a treia din campionat, când Sheriff a fost învinsă surprinzător de către Speranța Nisporeni, Lilian Popescu și-a prezentat demisia, însă, peste câteva zile a revenit asupra acelei decizii și a continuat activitatea ca antrenor al Sheriff-ului.[11]
Pe 5 octombrie 2015 Lilian Popescu și-a dat demisia definitiv din funcția de antrenor al clubului Sheriff, motivând că echipa „nu se află în acest moment pe locul care trebuie să fie în clasament”.[12][13]