Laura Smet s-a născut lângă Paris în 1983 ca fiica actriței Nathalie Baye și al cântărețului Johnny Hallyday (pe numele real Jean-Philippe Smet). Părinții ei s-au despărțit trei ani mai târziu și a fost crescută de mama ei.[6][2] Unul dintre nașii ei este cântărețul și actorul Eddy Mitchell (din partea tatălui) iar celălalt, producătorul Dominique Besnehard, din partea mamei. În 1986, Johnny Hallyday a înregistrat melodia Laura în onoarea ei, scrisă și compusă de Jean-Jacques Goldman.
După ce a părăsit școala la vârsta de șaisprezece ani, Smet s-a orientat către actorie și a urmat cursuri cu actorul Raymond Acquaviva. În vara anului 2002, ea a participat la un atelier pentru tineri cineaști, care le-a permis regizorilor aspiranți până acum puțin cunoscuți să își ducă la bun sfârșit proiectele respective. Aici, Smet a jucat și alături de Kristin Scott Thomas în episodul pilotHappy End al lui Joo Jihong.
Primul ei rol de film l-a primit de la Olivier Assayas, care a recomandat-o pe Smet colegului său regizor Xavier Giannoli. În 2003, ea a jucat rolul principal în drama lui Giannoli Les Corps impatients, Charlotte, o bolnavă de cancer care se implică într-un triunghi amoros cu iubitul ei, studentul la drept taciturn Paul (interpretat de Nicolas Duvauchelle) și vărul ei. Laura Smet a fost apreciată de critici pentru interpretarea sa și a primit în 2004 o nominalizare la César pentru cea mai promițătoare actriță , Premiul național de film al Franței, precum și Premiul Romy Schneider.
După succesul primului ei film, Laura Smet a apărut în 2003 într-un rol secundar în drama lui Frédéric Fonteyne Soția lui Gilles, în care a jucat-o pe frumoasa soră tânără a lui Emmanuelle Devos. Un an mai târziu a apărut în Domnișoara de onoare regizat de Claude Chabrol, care a făcut-o cunoscută și publicului internațional. În thriller, Benoît Magimel este partenerul ei din film, de la care cere o crimă ca dovadă a iubirii sale.
^vgl. Laura Smet hospitalisée à Paris La fille de Johnny a absorbé de l’alcool et des médicaments dans l'église de Saint-Germain des Près. In: L’Indépendant, 5. Januar 2010 (aufgerufen am 5. Januar 2010 via LexisNexis Wirtschaft)
