S-a născut la Cañamelar, Valencia, a studiat pictura sub îndrumarea lui Francisco Domingo Marqués și a arătat încă de la început un talent atât de mare încât a fost trimis la școala spaniolă din Roma.[4] Din 1903 până în 1913, a fost director al Academiei Spaniole de Arte Frumoase.[5]
A fost unul dintre cei din cercul select pensionat de guvernul spaniol pentru șederea în Italia și a executat mai multe comenzi de stat pentru decorarea clădirilor publice; dar el își datorează faima principală picturilor sale istorice mari, în special „Viziunea în Colosseum”. A devenit liderul coloniei de artă spaniolă din Roma, unde a practicat ca pictor și sculptor. [4]
S-a căsătorit cu Maria Ortiz în 1880, după ce și-a stabilit reședința la Roma. În Italia a pictat mici picturi de gen și a început în orașul Assisi lucrul la Vedere a Colosseumului (aflat acum la Muzeul de Arte Frumoase din Valencia), pictură pentru care a câștigat un premiu I la Expoziția Națională din 1887, împreună cu fratele său, sculptorul Mariano Benlliure, care a prezentat sculptura premiată a pictorului Josep de Ribera.[6]
Benlliure a obținut mai multe succese la Paris, München, Stuttgart și Berlin cu picturile sale. În 1903 a preluat conducerea Academiei Spaniole de la Roma, succedându-i fratelui său Marian, funcție pe care avea să o păstreze timp de zece ani.
De asemenea, a fost tatăl pictorului Josep Benlliure i Ortiz, cunoscut sub numele de Peppino, care s-a născut la Roma în 1884. La sfârșitul anului 1919, a oferit un omagiu Romei cu o expoziție de 45 de picturi la Madrid, în sălile Teatrului Regal. Când s-a întors la Valencia, a fost numit președinte de onoare al Cercului de Arte Frumoase din Valencia (Cercle de Belles Arts) și a devenit director al Museu de Belles Arts din Valencia, funcție pe care a deținut-o până în 1924. A primit Marea Cruce a Coroanei Italiei și Crucea de Ofițer al Legiunii de Onoare de la guvernul francez.
