Em 1947 defendeu tese para ingresso como professor na Faculdade Nacional de Filosofia da Universidade do Brasil, atual UFRJ, intitulada O municipalismo e o regime representativo no Brasil - uma contribuição para o estudo do coronelismo. A tese foi publicada posteriormente com o título de Coronelismo, enxada e voto pela Forense Editora, em 1948, com a exigência do autor de que o prefácio fosse de Barbosa Lima Sobrinho. Nela Victor Nunes Leal analisa as raízes do fenômeno coronelista brasileiro, sendo considerada uma das primeiras obras da moderna ciência política brasileira. Da primeira edição publicada, 120 (cento e vinte) exemplares foram editados em versão acadêmica com o título original da tese, tratando-se de obra bibliográfica muito rara.[2]
O auge de sua carreira foi o cargo de ministro do Supremo Tribunal Federal (1960-1969), Eleito Vice-Presidente, em 11 de dezembro de 1968, foi empossado na data imediata. Antes ele já tinha ocupado outros cargos públicos, notadamente os de consultor-geral da República (1960) e chefe da Casa Civil da Presidência da República (1956-1959). Foi, ainda, procurador-geral de Justiça do Distrito Federal entre março e novembro de 1956.Em 1966 foi designado para compor o Tribunal Superior Eleitoral (TSE), Exerceu a Vice-Presidência, no período de 17 de novembro de 1966 a 16 de janeiro de 1969 e em 16 de janeiro de 1969, foi afastado do Supremo Tribunal Federal pelo Ato Institucional nº 5 (AI-5), de 13 de dezembro de 1968. A partir daí voltou a exercer a advocacia.[1]
Os seus escritos jurídicos mais importantes estão reunidos nos dois volumes de Estudos de Direito Público, que incluem o parecer pela constitucionalidade da posse de José Sarney como presidente da República em 1985.[carece de fontes?]
Victor Nunes Leal passou por diversos cargos públicos durante o governo do seu particular amigo, Presidente Juscelino Kubitschek. A admiração de JK era tanta pelo Ministro Victor Nunes Leal que, ao construir Brasília, Juscelino deu o nome ao Palácio da Alvorada em homenagem ao seu amigo nascido no distrito de Alvorada, em Carangola, Minas Gerais.[carece de fontes?]