Pujol foi detido em 1960 pelos seus protestos contra o regime de Francisco Franco (acontecimentos do Palácio da Música Catalã) e condenado a sete anos de prisão, acusado de organizar a campanha da oposição. Segundo as suas declarações foi submetido a torturas durante a sua estância na prisão.[1] Saiu do cárcere após estar dois anos e meio, embora estivesse confinado durante um tempo em Girona. Imediatamente começou uma nova linha de atividade política com o slogan "construindo o país". Com isto visava aumentar o nível de consciência nacional dos catalães e criar as instituições culturais e financeiras suficientes para o desenvolvimento da Catalunha.
Em 1974, Pujol passou definitivamente à esfera política quando fundou o partido Convergència Democràtica de Catalunya, do qual foi o primeiro secretário.
A 13 de outubro de 1988, foi agraciado com o grau de Grã-Cruz da Ordem do Infante D. Henrique; a 23 de agosto de 1996, foi agraciado com o grau de Grã-Cruz da Ordem do Mérito, ambos de Portugal.[2]
Pujol aposentou-se em 2004, sendo eleito Artur Mas como secretário do partido (CDC).