Como estudante de medicina da Universidade Estatal de Moscovo, se envolveu com a atividade revolucionária e juntou-se ao ilegal Rabochevo soyuza. Foi preso pela primeira vez em 1897. No ano seguinte, foi posto sob vigilância pela polícia de Podolsk. Como a fama de seu irmão cresceu, ele iria sofrer inúmeras prisões. Em 1900, se tornou correspondente do Iskra. No ano seguinte, formou-se na Faculdade de Medicina da Universidade de Tartu.
No início da Primeira Guerra Mundial, Ulyanov foi mobilizado para o exército. Atuou como um oficial médico em Sevastopol, em Odessa, e na frente romena, continuando suas atividades revolucionárias secundárias. Em 1916 casou-se com Antonia Ivanovna Nescheretova (em russo: Антонина Ивановна Нещеретова). Teve um filho, Viktor,[1] e uma filha, Olga.[2][3]
Durante os anos 1930, colaborou com sua irmã Maria para escrever reminiscências sobre seu célebre irmão, publicadas em forma de série. Foi delegado nos XVI e XVII Congressos do Partido Comunista da União Soviética. Morreu em Gorki Leninskiye, mas foi sepultado em Moscou. Muitas ruas e localidades da ex-União Soviética foram renomeadas em sua homenagem.