Perseguido pela sua atividade como militante comunista, seria preso três vezes, cumprindo um total de oito anos de cárcere[2], nas cadeias do Aljube, Caxias e Peniche, onde foi duramente torturado. Liberto em 1966, passou a assumir na clandestinidade, enquanto funcionário do PCP, a responsabilidade por diversas ações de propaganda contra o regime. EM 1967 chegava à direção do partido e, na década de 1970, evidenciava-se como um dos seus operacionais no ramo militar, tendo um papel especial na mobilização do partido para o golpe de 25 de abril de 1974[2].
Assumindo ao longo dos anos o papel de membro histórico do Partido Comunista, em meados da década de 1990 Carlos Brito insurge-se contra o rumo rigidamente marxista-leninista do PCP, tornando-se o protagonista dos chamados renovadores do partido. Em virtude da sua contestação seria suspenso pelo Comité Central em 2002 e depois, autossuspendeu-se, em 2003[4]
Também em 2003 foi um dos fundadores da Associação Política Renovação Comunista de que é, desde então, dirigente e porta-voz. Nas presidenciais de 2006 apoiou o candidato independente Manuel Alegre. Em 2015 aplaudiu o acordo entre o PS, PCP, BE e PEV que deu sustentação parlamentar à investidura do XXI Governo Constitucional, do primeiro-ministro António Costa. Em entrevista à TSF, considerou esse governo «a sua segunda maior alegria política», logo a seguir ao 25 de Abril e, em entrevista ao Diário de Notícias, afirmou: «é o mais importante acontecimento político das últimas décadas da democracia portuguesa».
Foi casado com a também histórica ex-comunista Zita Seabra, da qual tem duas filhas, Ana e Rita de Seabra Roseiro de Brito. É casado, desde 1987, com Rosa Nunes Lopes Brito.
