Nomeado Frei Brás de Barros 1.º Bispo de Leiria, foi confirmado nessa dignidade pelo Papa Paulo III, a 22 de maio de 1545. Tomou posse a 28 de julho do mesmo ano e tratou logo de pôr em ordem o governo da Diocese, o que lhe acarretou questões com o Cabido da Sé de Leiria. Em 1553, renunciou ao Bispado e, enquanto não chegava a Bula competente, retirou-se para Lisboa e de lá passou ao Mosteiro do Mato da sua Ordem, de onde continuou a expedir o despacho do Governo Diocesano. A Bula da Resignação, do Papa Paulo IV, chegou em 1556. Três anos depois, falecia o Bispo.[3]
Escreveu:
Livro das Constituições e costumes que se guardam em o mosteiro de Santa Cruz dos Cónegos regrantes, etc., Coimbra, 1532, 1544, 1553.[3]
Constituições do bispado de Leiria, publicadas no tempo do seu sucessor no Bispado, Coimbra, 1601.[3]
Espelho de perfeição em língua portuguesa, traduzido do original de Frei Henrique Harphio, Coimbra, 1553 — esta obra foi proibida pela Inquisição de Espanha e figura no Índex Expurgatório de 1790, p. 127, sob o nome de Henrique Harphio.[3]