Po śmierci zwierzchnika siedmiogrodzkiego Kościoła greckokatolickiego, biskupa Făgăraș Petru Pavela Arona, na zwołanym 30 czerwca 1764 r. synodzie elekcyjnym Grigore Maior otrzymał najwięcej głosów. Jednakże z woli cesarzowej Marii Teresy nowym biskupem został Atanasie Rednic. Niezadowolony z takiego obrotu rzeczy Maior szemrał przeciwko powołaniu Rednica. Z tego powodu gubernator siedmiogrodzki Andreas Hadik uwięził Maiora w Sybinie na trzy i pół miesiąca, a później zesłał do klasztoru w Mukaczewie. W 1771 r. udało się Maiorowi ubłagać cesarza Józefa II, który właśnie odwiedzał klasztor. Bazylianin został ułaskawiony i rozpoczął pracę jako cenzor książek w Wiedniu[1].
Po śmierci Rednica synod elekcyjny w dniu 15 sierpnia 1772 r. ponownie głosował za Maiorem, który tym razem został zaaprobowany również przez cesarzową 27 października 1772 r. Nominację od papieżaKlemensa XIV otrzymał 8 marca 1773 r. Został konsekrowany 23 kwietnia 1773 r. w kaplicy pałacowej w Wiedniu przez Vasilija Božičkovicia. Obecna na uroczystości Maria Teresa, będąc pod wrażeniem bizantyjskiego ceremoniału i mowy Maiora, podarowała nowemu biskupowi złoty krzyż (pektorał) i cenny pierścionek[1].
Grigore Maior został także mianowany doradcą monarchini i obdarzony tytułem „ekscelencja”[1].
Jako zwierzchnik siedmiogrodzkiego Kościoła greckokatolickiego wysłał wielu studentów na studia za granicą, a sam ciężko pracował nad rozbudową Kościoła, pozyskując dla unii znaczną liczbę nowych wsi. Wysiłki biskupa wywołały pretensje ze strony protestantów i prawosławnych, którzy skarżyli się na niego na dworze cesarskim. Grigore Maior popierał również roszczenia socjalne chłopów, które znalazły później swój wyraz w powstaniu Horei, Cloșcy i Crișana (1784)[1]. Z tych powodów został zmuszony do dymisji 13 marca 1782 r.
