McKane vant olympisk gull i Sommer-OL 1920 i Antwerpen, sammen med Winifred McNair vant hun damedoubleturneringen. Hun tok sølv i mixeddouble og bronse i single. Fire år senere i Sommer-OL 1924 i Paris tok hun sølv i damedoublen og en bronsemedalje i singleturneringen.
Kathleen McKane giftet seg 1925 med tennisspilleren Leslie Godfree. De er det eneste ektepartet som har vunnet mixed double-tittelen i Wimbeldon, de vant turneringen i 1926. De spilte også i mixeddoublefinalen to år før, i 1924, men da mot hverandre. Kathleen McKane vant da finalen sammen med J. Gilbert over sin blivende make og S. Barron. Kathleen McKane var sammen med sin søster, Margaret McKane Stock, det første og eneste søskenpar som har spilt i en doublefinale i Wimbledon (1922) frem til 2000 da Serena og Venus Williams var finalister. De tapte finalen i 1922 til Suzanne Lenglen og Elizabeth Ryan med 0-6, 4-6.
I 1923 var hun i sin første singlefinale i Wimbledon, hun tapte til Suzanne Lenglen med 2-6, 2-6. Året etter, i 1924, var hun på nytt finalist, hun møtte Helen Wills Moody, som hun beseiret med 4-6, 6-4, 6-4 og tok dermed sin første singletittel i mesterskapet.
To år senere, i 1926, da Lenglen var storfavoritt til singletittelen, men etter å ha tatt feil av starttidspunktet til en av sine kamper og ufrivillig latt publikum og den britiske dronningen vente i over en time, trakk Lenglen seg fra turneringen. I hennes fravær kom seg McKane til finalen, hun møtte Lili de Alvarez fra Spania, som hun beseiret med 6-2, 4-6, 6-3.