Aloisi begynte karrieren i 1991 i den australske klubben Adelaide City. Han debuterte i den australske ligaen som 15-åring. I 1992, da han var 16, begynte han på en etter hvert omflakkende profftilværelse i Europa. Aloisi var med i Australias tropp under VM 2006 i Tyskland, og scoret lagets tredje mål i åpningskampen mot Japan.