Hun ble ordfører i Reykjavík i 1994 da Sjálfstæðisflokkurinn(Selvstendighetspartiet) mistet majoriteten partiet hadde hatt i bystyret i 12 år, til en koalisjon som bestod av alle de andre politiske partiene som hadde samlet seg bak Reykjavíkurlistinn (Reykjavíklista). Hun var ordfører fram til 2003, og gikk av etter krav fra Framsóknarflokkurinn(Fremskrittspartiet) og Vinstri hreyfingin – grænt framboð(Venstrebevegelsen – de grønne) som mislikte at hun samtidig representerte Samfylkingin(Sosialdemokratene) i Alltinget, der hun ble innvalgt i 2003.
Hun ble valgt som leder i Samfylkingin etter hard konkurranse med tidligere partileder Össur Skarphéðinsson. I 2009 avslo hun et tilbud om å bli landets statsminister, og ble avløst av Jóhanna Sigurðardóttir som ble landets første kvinnelige statsministerster.
