Tilbake i Danmark ble han i 1900 kapellan og fra 1905 sogneprest i Frihavnskirken på Østerbro. Han var i 1895 medstifter av Blå Kors, og inspirert av Church Army i England stiftet han i 1912 Kirkens Korshær. Han var engasjert i omsorgsarbeidet i Indre Mission, som hjalp mennesker som slet med fattigdom, hjemløshet og alkoholisme og han var i styret av Sømandsmissionen, Ruslandsmissionen og Københavns Kirkefond.
Han gav ut sangboken Hjemlandstoner i 1895, en bok der han hadde oversatt sanger fra engelsk. Etter hans død ble en samling av hans egne sanger utgitt i 1929 under tittelen H.P.Mollerups Sange. I Norsk Salmebok er han representert med en salme han har oversatt, og i Norsk salmebok 2013 med en egenskrevet tekst.